Para ampliar el ámbito de actuación de nuestra organización, ¿tendríamos que volver a escribir estatutos, comprar libros, cambiar el CIF...?

En contestación a su pregunta le diré que la nueva Ley de asociaciones en su artículo 7.1.C le indica que tiene que figurar en ámbito territorial de la asociación, por lo que habrá que ver lo que dicen sus estatutos ya que seguramente haya que proceder a una modificación estatutaria.
En cuanto al CIF si cambia alguno de los datos que figuran en la tarjeta del CIF habrá que cumplimentar en Hacienda otro impreso de la Decalración Censal 036 modificando dichos datos..
Le informo que el CIF acompaña a toda la vida de la asociación, es como nuestro DNI.
Espero haberle servido de ayuda. Un saludo. Fernando Die Badolato.

Estoy totalmente de acuerdo con mi compañero Fernando. Tal y como usted lo plantea, sólo se va a modificar el ámbito territorial de la entidad, lo que obligará a realizar una modificación estatutaria a ese respecto, aprobada en Asamblea Extraordinaria. Si, como parece, la entidad se encuentra inscrita en un registro autonómico, y el nuevo ámbito territorial va a ser nacional, hay que proceder a la inscripción en el Registro nacional. Pero ello no obsta a que la asociación conserve la personalidad jurídica propia de que disfrutaba antes de la reforma, y por tanto, el mismo CIF y antigüedad.-

Esta respuesta no es vinculante.-

Bien es cierto lo expuesto por los compañeros. Desde un punto de vista práctico te aconsejo te pongas en comunicación con vuestro Registro de Asociaciones, que como indica Juan Téllez, parece ser el autonómico. Ellos os solventarán muchas dudas sobre qué se debe hacer y cómo.
Según mi propia experiencia con el Registro de Asociaciones de Andalucía, lo único que cambia es el número de registro autonómico, sirven los libros visados por el Registro autonomico esto último mejor los consultas y por supuesto, debeis modificar estatutos, notificar al Registro autonomico y daros de alta en el Registro Nacional dependiente del Ministeriodel Interior, consulta www.mir.es.
Como ves el inconveniente de tener un ámbito de actuación nacional está en que tienes obligaciones con dos registros: el autonomico y el nacional, al menos esa es la experiencia que yo tengo.